Ultrafast dynamics on nanostructures in strong fields

Light-matter interaction is a fundamental process governing many aspects of our daily life. The physics behind this phenomenon helps to understand and ultimately control molecular properties, chemical reactions and biological mechanisms. In order to investigate ultrafast motions of charges on femtosecond scales, this work utilizes few-cycle laser pulses with intensities in the strong-field regime. All presented experiments rely on nanostructures with the ability to alter laser fields on sub-wavelength dimensions, such as the modification of the electric field distribution and the enhancement of the field strengths. Here, spherical nanoparticles are exploited to concentrate the incoming laser fields to selective regions on the particle surface, which triggers laser-induced dissociation processes. Subsequently, the released protons serve as a probe of the inhomogeneous surface charges. In order to detect these probing protons in coincidence with ionized nanoparticles, a novel detection scheme (nanoTRIMS) is introduced. With the help of numerical simulations, a simple model is presented that links the final proton momenta to the characteristic surface charge distribution. This prototypical relation is expected to hold for more complex structures and may also serve as a tool to investigate time-dependent reactions of surface adsorbates. The second part of this thesis covers the plasma expansion of nanoparticles irradiated by strong-field laser pulses. After the plasma generation, the electron and ion density follows a specific temporal evolution. The radial plasma density is probed by x-ray free-electron laser pulses and compared to theoretical predictions. The results confirm that the ablation and expansion of the spherical nanoparticle starts from the outer shell and later penetrates the inner core layers. This study answers questions about fundamental plasma models that are used not only in the scope of strong-field physics but also for technical applications, fusion physics and astrophysical subjects. The smallest nanostructure presented in the current work is the buckminsterfullerene which is a molecule consisting of 60 carbon atoms. Due to its small diameter of 7 ångströms, the electron motions in this C60 molecule occur on timescales of attoseconds. Light in the extreme ultraviolet spectral range excites a collective valence electron motion in C60 with a period of around 210 attoseconds. Furthermore, the emitted photoelectrons interact with plasmonic near-fields induced by few-cycle laser pulses. The photoionization delay of the electrons is retrieved by an attosecond streaking experiment and compared to Monte-Carlo simulations utilizing density functional theory. This thesis investigates instances of light interfering with nanosized structures and ionizing these systems. The subsequent ultrafast dynamics are resolved by femtosecond laser pulses, which improves our knowledge of the many-body process and can stimulate future experiments in this field.Die Wechselwirkung zwischen Licht und Materie bestimmt in unserem Alltag viele fundamentale Vorgänge. Die für dieses Phänomen verantwortlichen physikalischen Grundlagen helfen dabei, Moleküleigenschaften, chemische Reaktionen und biologische Abläufe nicht nur besser zu verstehen, sondern auch zu kontrollieren. Um die ultraschnellen Ladungsbewegungen im Femtosekundenbereich zu untersuchen, werden in dieser Arbeit Wenig-Zyklen-Pulse benutzt, die Intensitäten im Starkfeldregime erreichen. Alle beschriebenen Experimente untersuchen Nanostrukturen, die Laserfelder auf Längenskalen verändern, die kleiner als die Wellenlänge sind. Dazu gehören beispielsweise die Modifikation der elektrischen Feldverteilung und die Erhöhung der Feldstärken. Kugelförmige Nanopartikel werden verwendet, um das einfallende Laserlicht an ausgewählten Stellen auf der Teilchenoberfläche zu konzentrieren, wodurch dort laserinduzierte Dissoziationen ausgelöst werden. Im Anschluss agieren die dabei herausgelösten Protonen als Testteilchen der so erzeugten inhomogenen Oberflächenladungen. Um diese Protonen gemeinsam mit den ionisierten Nanoteilchen zu detektieren, wird ein neuartiger experimenteller Aufbau (nanoTRIMS) verwendet. Mithilfe numerischer Simulationen wird ein einfaches Modell präsentiert, das die gemessenen Protonenimpulse mit den charakteristischen Oberflächenladungsverteilungen verknüpft. Diese spezielle Verknüpfung gilt voraussichtlich auch für komplexere Strukturen und könnte zukünftig als Hilfsmittel dienen, um zeitabhängige Reaktionen von Oberflächenadsorbaten zu untersuchen. Der zweite Teil der Arbeit behandelt die Plasmaexpansion von Nanoteilchen, die mit Starkfeld-Lasern bestrahlt werden. Nach der Plasmaerzeugung entwickelt sich die Dichte der Elektronen und Ionen nach einer bestimmten Dynamik. Die Untersuchung der radialen Plasmadichte erfolgt mittels Streuung von Röntgenpulsen aus einem Freie-Elektronen-Laser. Anschließend erfolgt ein Vergleich der gemessenen Dichte mit theoretischen Vorhersagen. Die Ergebnisse bestätigen die Annahme, dass der Abtragungs- und der Ausdehnungsprozess der runden Nanoteilchen von den äußeren Schichten ausgeht und später in den inneren Kern vordringt. Mithilfe der vorliegenden Studie lassen sich Fragen zu fundamentalen Plasmamodellen beantworten, die nicht nur in der Starkfeldphysik, sondern auch in technischen Anwendungen, in der Fusionsphysik und in der Astrophysik Verwendung finden. Ein aus 60 Kohlenstoffatomen bestehendes Molekül -- das Buckminsterfulleren -- ist die kleinste in dieser Arbeit untersuchte Nanostruktur. Aufgrund des geringen Durchmessers von nur 7 Ångström laufen die Elektronenbewegungen im C60-Molekül im Attosekundenbereich ab. So kann Licht im extrem ultravioletten Spektrum eine gemeinsame Schwingung der Valenzelektronen in C60 mit einer Periodendauer von ungefähr 210 Attosekunden anregen. Darüber hinaus interagieren die emittierten Photoelektronen mit den plasmonischen Nahfeldern, die von den Wenig-Zyklen-Pulsen erzeugt werden. In einem Anregungs-Abfrage-Experiment wird die Attosekunden-Verzögerung bei der Photoionisation gemessen und mit Monte-Carlo-Simulationen verglichen, die auf Ergebnissen aus Dichtefunktionaltheorie Rechnungen aufbauen. Im Rahmen dieser Arbeit wird Licht untersucht, das mit nanometergroßen Strukturen in Wechselwirkung steht und diese Systeme ionisiert. Die Auflösung der nachfolgenden ultraschnellen Dynamik mithilfe von Femtosekunden-Laserpulsen erweitert den aktuellen Kenntnisstand dieses Mehrkörperprozesses und regt weitere zukünftige Experimente auf diesem Gebiet an

Ultrafast dynamics on nanostructures in strong fields

Light-matter interaction is a fundamental process governing many aspects of our daily life. The physics behind this phenomenon helps to understand and ultimately control molecular properties, chemical reactions and biological mechanisms. In order to investigate ultrafast motions of charges on femtosecond scales, this work utilizes few-cycle laser pulses with intensities in the strong-field regime. All presented experiments rely on nanostructures with the ability to alter laser fields on sub-wavelength dimensions, such as the modification of the electric field distribution and the enhancement of the field strengths. Here, spherical nanoparticles are exploited to concentrate the incoming laser fields to selective regions on the particle surface, which triggers laser-induced dissociation processes. Subsequently, the released protons serve as a probe of the inhomogeneous surface charges. In order to detect these probing protons in coincidence with ionized nanoparticles, a novel detection scheme (nanoTRIMS) is introduced. With the help of numerical simulations, a simple model is presented that links the final proton momenta to the characteristic surface charge distribution. This prototypical relation is expected to hold for more complex structures and may also serve as a tool to investigate time-dependent reactions of surface adsorbates. The second part of this thesis covers the plasma expansion of nanoparticles irradiated by strong-field laser pulses. After the plasma generation, the electron and ion density follows a specific temporal evolution. The radial plasma density is probed by x-ray free-electron laser pulses and compared to theoretical predictions. The results confirm that the ablation and expansion of the spherical nanoparticle starts from the outer shell and later penetrates the inner core layers. This study answers questions about fundamental plasma models that are used not only in the scope of strong-field physics but also for technical applications, fusion physics and astrophysical subjects. The smallest nanostructure presented in the current work is the buckminsterfullerene which is a molecule consisting of 60 carbon atoms. Due to its small diameter of 7 ångströms, the electron motions in this C60 molecule occur on timescales of attoseconds. Light in the extreme ultraviolet spectral range excites a collective valence electron motion in C60 with a period of around 210 attoseconds. Furthermore, the emitted photoelectrons interact with plasmonic near-fields induced by few-cycle laser pulses. The photoionization delay of the electrons is retrieved by an attosecond streaking experiment and compared to Monte-Carlo simulations utilizing density functional theory. This thesis investigates instances of light interfering with nanosized structures and ionizing these systems. The subsequent ultrafast dynamics are resolved by femtosecond laser pulses, which improves our knowledge of the many-body process and can stimulate future experiments in this field.Die Wechselwirkung zwischen Licht und Materie bestimmt in unserem Alltag viele fundamentale Vorgänge. Die für dieses Phänomen verantwortlichen physikalischen Grundlagen helfen dabei, Moleküleigenschaften, chemische Reaktionen und biologische Abläufe nicht nur besser zu verstehen, sondern auch zu kontrollieren. Um die ultraschnellen Ladungsbewegungen im Femtosekundenbereich zu untersuchen, werden in dieser Arbeit Wenig-Zyklen-Pulse benutzt, die Intensitäten im Starkfeldregime erreichen. Alle beschriebenen Experimente untersuchen Nanostrukturen, die Laserfelder auf Längenskalen verändern, die kleiner als die Wellenlänge sind. Dazu gehören beispielsweise die Modifikation der elektrischen Feldverteilung und die Erhöhung der Feldstärken. Kugelförmige Nanopartikel werden verwendet, um das einfallende Laserlicht an ausgewählten Stellen auf der Teilchenoberfläche zu konzentrieren, wodurch dort laserinduzierte Dissoziationen ausgelöst werden. Im Anschluss agieren die dabei herausgelösten Protonen als Testteilchen der so erzeugten inhomogenen Oberflächenladungen. Um diese Protonen gemeinsam mit den ionisierten Nanoteilchen zu detektieren, wird ein neuartiger experimenteller Aufbau (nanoTRIMS) verwendet. Mithilfe numerischer Simulationen wird ein einfaches Modell präsentiert, das die gemessenen Protonenimpulse mit den charakteristischen Oberflächenladungsverteilungen verknüpft. Diese spezielle Verknüpfung gilt voraussichtlich auch für komplexere Strukturen und könnte zukünftig als Hilfsmittel dienen, um zeitabhängige Reaktionen von Oberflächenadsorbaten zu untersuchen. Der zweite Teil der Arbeit behandelt die Plasmaexpansion von Nanoteilchen, die mit Starkfeld-Lasern bestrahlt werden. Nach der Plasmaerzeugung entwickelt sich die Dichte der Elektronen und Ionen nach einer bestimmten Dynamik. Die Untersuchung der radialen Plasmadichte erfolgt mittels Streuung von Röntgenpulsen aus einem Freie-Elektronen-Laser. Anschließend erfolgt ein Vergleich der gemessenen Dichte mit theoretischen Vorhersagen. Die Ergebnisse bestätigen die Annahme, dass der Abtragungs- und der Ausdehnungsprozess der runden Nanoteilchen von den äußeren Schichten ausgeht und später in den inneren Kern vordringt. Mithilfe der vorliegenden Studie lassen sich Fragen zu fundamentalen Plasmamodellen beantworten, die nicht nur in der Starkfeldphysik, sondern auch in technischen Anwendungen, in der Fusionsphysik und in der Astrophysik Verwendung finden. Ein aus 60 Kohlenstoffatomen bestehendes Molekül -- das Buckminsterfulleren -- ist die kleinste in dieser Arbeit untersuchte Nanostruktur. Aufgrund des geringen Durchmessers von nur 7 Ångström laufen die Elektronenbewegungen im C60-Molekül im Attosekundenbereich ab. So kann Licht im extrem ultravioletten Spektrum eine gemeinsame Schwingung der Valenzelektronen in C60 mit einer Periodendauer von ungefähr 210 Attosekunden anregen. Darüber hinaus interagieren die emittierten Photoelektronen mit den plasmonischen Nahfeldern, die von den Wenig-Zyklen-Pulsen erzeugt werden. In einem Anregungs-Abfrage-Experiment wird die Attosekunden-Verzögerung bei der Photoionisation gemessen und mit Monte-Carlo-Simulationen verglichen, die auf Ergebnissen aus Dichtefunktionaltheorie Rechnungen aufbauen. Im Rahmen dieser Arbeit wird Licht untersucht, das mit nanometergroßen Strukturen in Wechselwirkung steht und diese Systeme ionisiert. Die Auflösung der nachfolgenden ultraschnellen Dynamik mithilfe von Femtosekunden-Laserpulsen erweitert den aktuellen Kenntnisstand dieses Mehrkörperprozesses und regt weitere zukünftige Experimente auf diesem Gebiet an

Untersuchungen zur dilatativen Kardiomyopathie: Docosahexaensäure als neuer Biomarker für die Dilatation und minimal invasiver Herzbeutelzugang (AttachLifter)

Im Serum von Patienten mit dilatativer Herzinsuffizienz war der Spiegel hoch ungesättigter Fettsäuren signifikant reduziert ("HUFA Mangel"). N-3 und n-6 Fettsäuren waren negativ mit gesättigten und einfach ungesättigten (n-9 und n-7) Fettsäuren korreliert. Da keine oder nur schwache Korrelationen mit den Ausgangsfettsäuren α-Linolensäure und Linolsäure beobachtet wurden, wurden Einflüsse der eingeschränkten Herzfunktion untersucht. Bei der Kategorisierung der Patienten nach LVEDD war ein stark dilatierter linker Ventrikel (LVEDD 69-90 mm) mit einer signifikanten Abnahme der Serumspiegel von EPA, DHA und Arachidonsäure und einer Zunahme von 18:1n-9 assoziiert. DHA und Arachidonsäure waren ebenso bei Patienten mit dilatiertem linkem Vorhof reduziert. Ein DHA Serumspiegel >1.24% hatte bei einer Sensitivität von 84% einen negativ prädiktiven Wert von 91%, um eine starke Dilatation (LVEDD >70 mm) auszuschließen. Eine erhöhte enddiastolische Wandspannung (>4kPa) war mit einer reduzierten Herzfrequenzvariabilität (SDNN) assoziiert. Da LVEDD von LVEF beeinflusst wird, wurden die Patienten auch nach Tertilen von LVEF stratifiziert. Eine erniedrigte LVEF (9-25% vs. 26-35%) war mit verringerten EPA, DHA und Arachidonsäurespiegeln und einer Zunahme von 16:0 und 18:1n-9 assoziiert. Da eine erniedrigte DHA Konzentration auch nicht kardiale Ursachen haben kann, wurde eine Stratifizierung nach DHA vorgenommen. LVEDD und der linke Vorhofdurchmesser waren in der unteren und mittleren verglichen mit der oberen Tertile von DHA vergrößert. Während eine nicht zur Herzinsuffizienz führende Druckbelastung des Herzens diese Veränderungen nicht auslösen kann, könnten Sympathikusaktivierung und assoziierte metabolische Veränderungen wie Insulinresistenz und Hyperinsulinämie einen Beitrag liefern. Hierfür sprechen auch die Fettsäureänderungen bei druckbelastenden, nicht herzinsuffizienten DOCA-Salz Ratten, bei denen diätetisch eine Insulinresistenz ausgelöst wurde. Die Reduktion von hoch ungesättigten Fettsäuren wird als ungünstig bei der Progression der Herzinsuffizienz eingestuft und es wird vorgeschlagen, die EPA und DHA Substitution als Therapieform vor allem bei dilatativer Herzinsuffizienz in einer klinischen Studie zu prüfen. In Ergänzung zu den Fettsäureuntersuchungen bei Patienten mit dilatativer Herzinsuffizienz wurden neuartige Instrumente für den Zugang in den normalen Herzbeutel (AttachLifter) und die intraperikardiale Navigation (AttachGuider) mitentwickelt. Mit dem AttachLifter wird eine sichere Gabe von Medikamenten in den Herzbeutel ermöglicht, beispielsweise könnten intraperikardial verabreichte hochungesättigte n-3 Fettsäuren zukünftig als potentielle Antiarrhythmika angewendet werden und in der Herzinsuffizienztherapie von Nutzen sein. Für den AttachLifter wurde bereits das europäische Patent erteilt, die klinische Prüfung steht noch aus

All-optical spatio-temporal control of electron emission from SiO2 nanospheres with femtosecond two-color laser fields

Field localization by nanostructures illuminated with laser pulses of well-defined waveform enables spatio-temporal tailoring of the near-fields for sub-cycle control of electron dynamics at the nanoscale. Here, we apply intense linearly-polarized two-color laser pulses for all-optical control of the highest energy electron emission from SiO2 nanoparticles. For the size regime where light propagation effects become important, we demonstrate the possibility to control the preferential emission angle of a considerable fraction of the fastest electrons by varying the relative phase of the two-color field. Trajectory based semi-classical simulations show that for the investigated nanoparticle size range the directional steering can be attributed to the two-color effect on the electron trajectories, while the accompanied modification of the spatial distribution of the ionization rate on the nanoparticle surface has only a minor effect

Few-cycle laser driven reaction nanoscopy on aerosolized silica nanoparticles

Nanoparticles offer unique properties as photocatalysts with large surface areas. Under irradiation with light, the associated near-fields can induce, enhance, and control molecular adsorbate reactions on the nanoscale. So far, however, there is no simple method available to spatially resolve the near-field induced reaction yield on the surface of nanoparticles. Here we close this gap by introducing reaction nanoscopy based on three-dimensional momentum-resolved photoionization. The technique is demonstrated for the spatially selective proton generation in few-cycle laser-induced dissociative ionization of ethanol and water on SiO2 nanoparticles, resolving a pronounced variation across the particle surface. The results are modeled and reproduced qualitatively by electrostatic and quasi-classical mean-field Mie Monte-Carlo (M3C) calculations. Reaction nanoscopy is suited for a wide range of isolated nanosystems and can provide spatially resolved ultrafast reaction dynamics on nanoparticles, clusters, and droplets

Challenging Tumor Heterogeneity with HER2, p16 and Somatostatin Receptor 2 Expression in a Case of EBV-Associated Lymphoepithelial Carcinoma of the Salivary Gland

BACKGROUND Lymphoepithelial carcinoma of the salivary glands (LECSG) is a rare disease in the Western hemisphere that is typically associated with an EBV infection. The molecular mechanisms of LECSG tumorigenesis are poorly understood. RESULTS Here we report a case of EBV-associated LECSG with an unusual immunophenotype. The tumor exhibited bi-morphic histological features with a mutually exclusive expression of HER2 and p16. The p16-positive domain of the tumor immunohistochemically co-expressed late membrane protein 1 (LMP-1), while the HER2 positive domain did not. Both tumor regions expressed SSTR2. METHODS In situ hybridization confirmed the EBV origin of the tumor while extensive immunohistochemical characterization and the recently established RNA-based next generation sequencing panel ("SalvGlandDx" panel) did not reveal evidence for another salivary gland neoplasm. No HPV co-infection was detected by in situ hybridization or PCR-based screenings and no ERBB2 gene amplification was detected by fluorescence in situ hybridization. CONCLUSION These findings suggest tumor heterogeneity and lack of genomic aberrations in EBV-associated LECSGs. The heterogenous and unusual immunohistochemical features explain the diagnostic difficulties and simultaneously extend the immunophenotype spectrum of this tumor entity

Differences in Characteristics of Error-Related Potentials Between Individuals With Spinal Cord Injury and Age- and Sex-Matched Able-Bodied Controls

Background: Non-invasive brain-computer interfaces (BCI) represent an emerging technology for enabling persons with impaired or lost grasping and reaching functions due to high spinal cord injury (SCI) to control assistive devices. A major drawback of BCIs is a high rate of false classifications. The robustness and performance of BCIs might be improved using cerebral electrophysiological correlates of error recognition (error-related potentials, ErrPs). As ErrPs have never been systematically examined in subjects with SCI, this study compares the characteristics of ErrPs in individuals with SCI with those of able-bodied control subjects.Methods: ErrPs at FCz and Cz were analyzed in 11 subjects with SCI (9 male, median age 28 y) and in 11 sex- and age-matched controls. Moving a shoulder joystick according to a visual cue, subjects received feedback about the match/mismatch of the performed movement. ErrPs occurring after “error”-feedback were evaluated by comparing means of voltage values within three consecutive time windows after feedback (wP1, wN1, wP2 containing peak voltages P1, N1, P2) using repeated-measurement analysis of variance.Results: In the control group, mean voltage values for the “error” and “correct” feedback condition differed significantly around N1 (FCz: 254 ms, Cz: 252 ms) and P2 (FCz: 347 ms, Cz: 345 ms), but not around P1 (FCz: 181 ms, Cz: 179 ms). ErrPs of the control and the SCI group showed similar morphology, however mean amplitudes of ErrPs were significantly smaller in individuals with SCI compared to controls for wN1 (FCz: control = −1.55 μV, SCI = −0.27 μV, p = 0.02; Cz: control = −1.03 μV, SCI = 0.11 μV, p = 0.04) and wP2 (FCz: control = 2.79 μV, SCI = 1.29 μV, p = 0.011; Cz: control = 2.12 μV, SCI = 0.81 μV, p = 0.003). Mean voltage values in wP1, wN1, and wP2 did not correlate significantly with either chronicity after or level of injury.Conclusion: The morphology of ErrPs in subjects with and without SCI is comparable, however, with reduced mean amplitude in wN1 and wP2 in the SCI group. Further studies should evaluate whether ErrP-classification can be used for online correction of false BCI-commands in individuals with SCI

Few-cycle laser driven reaction nanoscopy on aerosolized silica nanoparticles

Nanoparticles offer unique properties as photocatalysts with large surface areas. Under irradiation with light, the associated near-fields can induce, enhance, and control molecular adsorbate reactions on the nanoscale. So far, however, there is no simple method available to spatially resolve the near-field induced reaction yield on the surface of nanoparticles. Here we close this gap by introducing reaction nanoscopy based on three-dimensional momentum-resolved photoionization. The technique is demonstrated for the spatially selective proton generation in few-cycle laser-induced dissociative ionization of ethanol and water on SiO2 nanoparticles, resolving a pronounced variation across the particle surface. The results are modeled and reproduced qualitatively by electrostatic and quasi-classical mean-field Mie Monte-Carlo (M3C) calculations. Reaction nanoscopy is suited for a wide range of isolated nanosystems and can provide spatially resolved ultrafast reaction dynamics on nanoparticles, clusters, and droplets

Few-cycle laser driven reaction nanoscopy on aerosolized silica nanoparticles

Nanoparticles offer unique properties as photocatalysts with large surface areas. Under irradiation with light, the associated near-fields can induce, enhance, and control molecular adsorbate reactions on the nanoscale. So far, however, there is no simple method available to spatially resolve the near-field induced reaction yield on the surface of nanoparticles. Here we close this gap by introducing reaction nanoscopy based on three-dimensional momentum-resolved photoionization. The technique is demonstrated for the spatially selective proton generation in few-cycle laser-induced dissociative ionization of ethanol and water on SiO2 nanoparticles, resolving a pronounced variation across the particle surface. The results are modeled and reproduced qualitatively by electrostatic and quasi-classical mean-field Mie Monte-Carlo ((MC)-C-3) calculations. Reaction nanoscopy is suited for a wide range of isolated nanosystems and can provide spatially resolved ultrafast reaction dynamics on nanoparticles, clusters, and droplets